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课题组在二维钙钛矿激子解离机制研究中取得重要进展


钙钛矿半导体材料以其优异的光物理性质,在光伏和光电信息器件领域已经展现出了广阔的应用前景。在晶格中引入疏水有机配体构建而成的二维钙钛矿,不仅其湿度稳定性得到大幅提高,而且结构和光物理特性灵活可调。然而空间维度的降低同时也显著增强了材料的空间限域性,从而使得激子结合能过高,造成电荷分离困难,限制了二维钙钛矿在高性能太阳能电池和非线性光学模块中的深入应用。

近日,我校金沙威尼斯欢乐娱人城陆洲课题组、中国科学院大连化学物理研究所金盛烨/田文明课题组以及中国科学技术大学武晓君课题组合作,在二维钙钛矿激子解离机制研究中取得新进展。合作团队以饱和环烷胺为配体设计合成了一系列新型R-P型二维钙钛矿量子阱,利用配体策略工程有效调控二维钙钛矿晶体结构,结合超快光谱实验与密度泛函理论计算揭示了高限域材料中的激子高效自发分离新机理。研究发现,钙钛矿层为了适应更小的环丙烷胺与环丁烷胺配体,在生长过程中变得更加扭曲,显著减小了相邻[PbX6]晶胞中Pb2+I-之间的距离,从而形成Pb23+I2-二聚体,能够有效地捕获电子和空穴,并形成局域内建电场,实现室温下的限域斯塔克效应。

配体调控晶体结构促进激子解离机制。


该研究表明,在无需使用高功率激光引入俄歇复合或外加电场的情况下,通过简单改变配体类型,进而调控晶体结构的扭曲程度,即可实现I型二维钙钛矿量子阱的有效电荷分离。这种结构畸变工程策略为低维半导体量子阱材料提供了一种光电性能调控的普适方法,为实现二维钙钛矿在光伏和非线性光学调制中的应用奠定了理论基础。

相关成果以" Layer Distortion Engineering for Spontaneous Charge Separation in Two-Dimensional Perovskites"为题,近日发表在美国化学会能源类旗舰杂志《ACS Energy Letters》上。课题组青年教师赵春一博士为论文第一作者,课题组原硕士研究生鲍婧雯同学(现在大连理工大学攻读博士学位)、中国科大高岩同学为共同第一作者;陆洲教授、中科院大连化学物理研究所孙祺副研究员和中国科大武晓君教授为本文通讯作者。安徽师范大学为论文的第一完成单位。

上述工作得到了国家自然科学基金、安徽省自然科学基金、安徽省高等学校年度科研计划项目、安徽省高校协同创新项目等资助。

原文链接: https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c02099


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